โรงเรียนตั้งใจวิทยาคม เป็นโรงเรียนที่ได้รับอนุมัติจากกรมสามัญศึกษา กระทรวงศึกษาธิการให้เปิดเป็นโรงเรียนสาขาตั้งแต่วันที่ ๕ ธันวาคม ๒๕๓๔ มีพื้นที่จำนวนประมาณ ๔๓ ไร่ โดยสภาตำบลตั้งใจ อำเภอเมือง จังหวัดสุรินทร์ มอบที่ดินสาธารณประโยชน์หนองจาเป๊าะ ให้เป็นสถานที่ก่อสร้างโรงเรียนมัธยมประจำตำบลตั้งใจ และโรงเรียนตั้งใจวิทยาคมได้เปิดทำการเรียนการสอนตั้งแต่ วันที่ ๑ พฤษภาคม ๒๕๓๕ ต่อมาในวันที่ ๘ พฤษภาคม ๒๕๔๐ ได้มีประกาศกระทรวงศึกษาธิการตั้งเป็นโรงเรียนมัธยมศึกษา โดยนายสุขวิช รังสิตพล รัฐมนตรีกระทรวงศึกษาธิการ และในวันที่ ๑๖ มิถุนายน พ.ศ. ๒๕๔๐ สำนักงานสามัญศึกษาจังหวัดสุรินทร์ ได้มีคำสั่งแต่งตั้งให้ นายสมบุญ งามชื่น ผู้ช่วยผู้อำนวยการโรงเรียนจอมพระประชาสรรค์ จังหวัดสุรินทร์ ปฏิบัติหน้าที่ในฐานะผู้บริหารโรงเรียนตั้งใจวิทยาคมเป็นคนแรก
ปัจจุบันปีการศึกษา 2563 โรงเรียนตั้งใจวิทยาคม สังกัดสำนักงานเขตพื้นที่การศึกษามัธยมศึกษาสุรินทร์ สำนักงานคณะกรรมการการศึกษาขั้นพื้นฐาน กระทรวงศึกษาธิการ โดยนายชนะศึก จินดาศรี ผู้อำนวยการสถานศึกษา ได้เปิดสอนระดับมัธยมศึกษาตอนต้นและมัธยมศึกษาตอนปลาย